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他一生最为重要的科学贡献是相对论。1905年他发表了题为《论动体的电力学》的论文，提出了狭义相对性原理和光速不变原理，建立了狭义相对论。这一理论把牛顿力学作为低速运动理论的特殊情形包括在内。它揭示了作为物质存在形式的空间和时间在本质上的统一性，深刻揭示了力学运动和电磁运动在运动学上的统一性，而且还进一步揭示了物质和运动的统一性（质量和能量的相当性），发展了物质和运动不可分割原理，并且为原子能的利用奠定了理论基础。
他又在1915年，建立了广义相对论，进一步提示了四维空时同物质的这一关系，指出空间一时间不可能离开物质而独立存在，空间的结构和性质取决于物质的分布，它并不是平坦的欧几里得空间，而是弯曲的黎曼空间。根据广义相对论的引力论，他推断光在引力场中不沿着直线而会沿着曲线传播。这一理论预见，在1919年由英国天文学家在日蚀观察中得到证实，当时全世界都为之轰动。
1938年，他在广义相对论的运动问题上取得重大进展，即从场方程推导出物体运动方程，由此更深一层地提示了空时、物质、运动和引力之间的统一性。广义相对论和引力论的研究，60年代以来，由于实验技术和天文学的巨大发展受到重视。 继广义相对论之后，爱因斯坦在宇宙学和引力与电磁的统一场论这两方面进行探索。1917年，在当时的天文观测中还没有看到星系的分离运动，为了说明天体在空间中静止的分布，他以引力场方程为依据，提出一个有限无边的静止的宇宙模型。
这个静止的模型是不稳定的。嗣后，从引力场方程预见到星系的分离运动，并为天文观测所证实。 爱因斯坦对量子论（普朗克于1900年为解决黑体辐射问题而提出的一个大胆假说）的发展也作出重大贡献。 他于1905年提出光的能量在空间中不是连续分布的假设，认为光束的能量在传播、吸收及产生过程中都具有量子性，完满地解释了光效应。
这是人类认识自然界的历史上第一次揭示了辐射的波动性和粒子性的对立统一。1906年，爱因斯坦又把量子论用于固体比热问题。1912年又用于光化学现象。1916年在一篇关于辐射量子论的论文中，他提出了受激辐射理论，这就是四十多年后才建立成长起来的激光技术的理论基础。 爱因斯坦是在分子运动理论方面最先取得成果的。他用统计学和力学相结合的方法来研究悬浮粒子在流体中的运动，在理论上说明了早在1827年发现的布朗运动产生的原因，并且从悬浮粒子位移的平均值推算出单位体积中流体的分子数目。
这个理论预见，三年后就由法国物理学家在实验上予以证实。 值得注意的是，爱因斯坦早期的科学成就是在比较困难的条件下取得的。他1900年大学毕业后找不到工作，两年后，才找到了同他的科学研究毫无关系的瑞士联邦专利局的固定职业，因此，当时他所有的物理理论研究工作都只能利用业余时间来进行。到了1905年，他几乎同时在相对论、光电效应和布朗运动这三个不同领域里齐头并进地取得具有重大意义的成果，这在科学史上是个奇迹。
爱因斯坦在国际科学界负有最高的声誉，但他为人谦虚、淳朴，对人和蔼可亲，并过着俭朴的生活。他在欧洲旅行时，经常坐三等车，而不坐头、二等。他爱好音乐，并自认他拉小提琴的成就要比他的物理学高明。他不仅解决光电效应的基础理论问题，而且对光电效应的实际应用也感兴趣。他曾和别人合作取得设计照相用的一个曝光器的专利。
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